深圳市二维材料孔雀团队
【Sci.】十年了,终于知道暗激子长啥样了
【十年未果的暗激子】

       
激子是由受激电子和空穴由于库仑引起的形成的束缚态,当半导体中的电子被激发到更高的能级时,它会在原能级处留下一个空穴(与电子呈现相反的电荷)。但是电子仍然可以束缚到带正电荷的空穴,共同形成一个激子,并在整个材料中移动。

       在常规的半导体中,激子产生的很短时间内(甚至不到十亿分之一秒)就消失了,而且激子十分“脆弱”,很难对其进行操控与探索。然而,但大约在十年前,研究人员发现了二维半导体中的激子更加稳定。也正是二维半导体中稳定的、少粒子的激发态的存在,大大推动了探索激发态物理学和光电子技术的发展。


       全世界对激子进行了大量的研究,旨在使用它们来制造新的光电器件单元。但是测量激子的标准实验技术存在很大的局限性。当前研究人员主要使用光谱技术(本质上是对半导体材料吸收,反射或发射光的波长进行测量)来获得有关激子能量状态的信息。但是光谱只能捕获小部分的图像。这种能够与光相互作用的激子,又称为亮激子(电子和空穴具有相反的自旋)。

       然而,还存在着除了亮激子之外的激子,包括动量禁阻暗激子(momentum-forbidden dark excitons)。在这一类激子中,电子与空穴的动量不同,从而阻止了它们对光的吸收。也就意味着亮激子与暗激子中的电子动量不同。

       由于不与光相互作用,因此这十几年来,即使知道暗激子的存在,研究人员也无法对其进行直接观测与研究,无法得知暗激子对材料光电性能的影响。

【首次可视化】

       日本冲绳科技研究所的Keshav M. Dani课题组对二维单层的硒化钨材料(WSe2)的组成电子进行光致发射,并在时间、动量和能量上解析它们来探测在单层WSe2的激子的动量状态。首次可视化了暗激子,并研究了它们的性质,以及它们与亮激子的近简并以及它们在能量-动量角度中的形成途径。这些暗激子支配着激发态分布,突出了它们在原子薄的半导体材料中的重要性。这项强大技术可能会彻底改变二维半导体和激子的研究,对未来的太阳能电池、LED、智能手机以及激光器等都具有深远的影响。该研究以题为“Directly visualizing the momentum-forbidden dark excitons and their dynamics in atomically thin semiconductors”的论文发表在最新一期的《Science》上。


       在首次可视化暗激子的实验过程中,研究人员对一种之前主要用于研究单个未结合的电子的技术进行了修改。通讯作者Keshav M. Dani表示,目前我们还不清楚这种技术对激子是如何工作的。科学界目前有很多理论上的讨论,讨论了这种方法的有效性。

实验中的Michael K. L. Man(共同第一作者)

【新技术的助力】

       根据他们的方法,需要使用高能的光子束来撞击半导体材料中的激子,来自光子的能量会分裂激子并将电子踢出材料。然后,再对电子从材料中飞出的方向进行测量,就能够确定电子是激子的一部分时的初始动量。因此,研究人员不仅能够观察到明亮的亮激子,还能对黑暗的暗激子进行辨别。

       然而,实现这些新技术存在着一些亟待解决的技术难题。一是需要产生能够将激子分裂并将电子踢出材料的高能量极紫外光子的光脉冲。同时,该仪器还需要对这些电子的能量和角度进行测量。此外,仪器的工作时间要短(千分之一秒内),因为激子的寿命短暂。最后,针对微米级尺寸的二维半导体样品材料,仪器还需要足够高的空间分辨率。


观察到暗激子的实验装置

       该仪器利用光的初始泵浦脉冲激发电子并产生激子。紧接着发射第二波光脉冲,利用极紫外光子将激子内的电子踢出材料,进入电子显微镜的真空中。然后再使用电子显微镜测量电子离开材料的能量和角度。


实验中的Julien Madéo(第一作者)

【比亮激子更加强大】

       当解决了上述技术难题之后,就能够在电子显微镜上观察激子了。研究人员发现,正如预测的那样,半导体材料中同时存在亮和暗激子。令人惊讶的是,暗激子占据着主导地位,超过了亮激子。研究人员进一步观察到,在某些条件下,随着激发电子在整个材料中扩散并改变动量,亮激子和暗激子可以互相转变。



Above-gap激发后的激子形成与动力学
       
       
小结:暗激子的优势以及其和亮激子之间的相互作用表明,暗激子对这种二维半导体的影响甚至超过了研究人员的预期。Keshav M. Dani等人的工作不仅提供了对暗激子的首次观察并阐明了它们的特性,而且开创了对激子和其他激发粒子研究的新纪元。

来源:高分子科学前沿,仅用于学术目的。
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